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我院教师杨雪芹在Catalysis Today(IF 5.825)期刊发表高质量论文

发布时间:2020-10-12 14:56    浏览次数:
      近日,我院青年教师杨雪芹在国际期刊《Catalysis Today》上发表题为“Efficient removal of toluene over palladium supported on hierarchical alumina microspheres catalyst”的研究论文。
      挥发性有机物(VOCs)是一类组成十分复杂的大气污染物,是导致大气环境恶化的关键,在臭氧和灰霾的形成和演变过程中扮演着重要的作用,是大气复合污染的重要诱因。催化氧化法是治理VOCs最有前景的技术之一,其核心是构筑高效稳定的催化剂。其中,催化剂载体在调节和锚定活性金属组分中起着至关重要的作用,可以通过合理设计载体来改善催化性能,构筑高效降解VOCs的催化剂。
      该研究利用溶剂热法制备了纳米片堆叠的多级非晶态氧化铝微球,其表面富含不饱和五配位Al3+penta位点。其中,表面Al3+penta极易借助配位饱和驱动力与金属原子形成强相互作用,进而实现金属原子的高度分散和稳定。因此,该研究借助氧化铝表面丰富的Al3+penta位点定向锚定Pd物种,构筑高分散的Pd/Al2O3催化剂。XPS和NMR证实Pd物种易于吸附、分散和稳定在Al3+penta位点上,并伴随着高价态Pd4+物种的形成。催化活性表明,甲苯反应气氛处理可以显著改善Pd/Al2O3催化剂的催化活性,并且随着气氛的再次处理,其催化活性几乎保持不变。为进一步探究催化活性提高的根源,对反应气氛处理的Pd/Al2O3-R催化剂进行XRD、TEM和XPS表征。该研究发现反应气氛处理对催化剂的晶型和形貌结构几乎无明显改变,但是可以显著提升表面晶格氧和Pd4+物种的含量,进而改善催化氧化甲苯的性能。此外,反应气氛处理的Pd/Al2O3-R催化剂还呈现出优异的稳定性和抗水性,并且1000ppm甲苯几乎可以完全转化为无毒的CO2和H2O,在实际中具有广阔的应用前景。该研究成果可为发展实用型高效消除VOCs催化剂提供理论依据。
      该工作受到国家自然科学基金(21777166、41931287),国家重点研发计划(2016YFC0202202)及河南农业大学高层次人才引进科研启动经费(30500843)的资助。我院青年教师杨雪芹为第一作者和通讯作者,中国科学院化学研究所于晓琳副研究员为共同通讯作者,河南农业大学为第一署名单位。
      论文链接:https://doi.org/10.1016/j.cattod.2020.05.007
 
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